В этот период реформ и реорганизации армии Карл участвовал в подготовке книги «Основы высшего военного искусства для генералов австрийской армии», которая была издана под его именем. В ней в общих чертах обрисовывалась идея Карла о стратегии, вождении войск, тактике и природе войны. Хотя книга основывалась на принципах конца XVIII века, из ее содержания стало ясно, что эрцгерцог много почерпнул из своего недавнего опыта военных действий против французов. Однако этого было недостаточно, чтобы заставить проявлять инициативу старших генералов австрийской армии, средний возраст которых составлял 63 года, и которые, судя по всему, просто не могли воспринять любые новые идеи.

Решив сосредоточиться на подготовке полковых офицеров, Карл выпустил серию руководств, которые стали развитием его взглядов на практике применительно к использованию авангардов, проведению разведки, перестрелки, атаки и обороне в условиях лесов, деревень и полевых укреплений. В 1807 году Карл работал над новым пакетом инструкций для пехоты, которые должны были привести к кардинальным изменениям, хотя некоторые новшества, официально введенные в это время, на практике применялись уже с 1805 года. Пехотные полки вновь стали состоять из двух гренадерских рот и трех батальонов, каждый  из шести рот. Были сформированы восемь егерских батальонов, и, хотя первоначально Карл был против этого, в конечном счете он согласился с необходимостью развития ландвера, ополченских формирований, оказывавших поддержку регулярной армии. В 1806 году были разработаны новые руководства для кавалерии, хотя они в основном лишь закрепили изменения, произошедшие в 1804 году. В ходе реформ 1807 года Карл также провел ряд улучшений в жизни солдат. Осувдая слишком жестокие методы поддержания дисциплины и поощряя полковые традиции, ему удалось повысить боевой дух армии, сокращение необходимого для повышения срока службы в конкретных чинах сделало военную карьеру немного более привлекательной.

Это давало также дополнительное преимущество в области формирования обученного армейского резерва.Реформы Карла также не были лишены некоторых недостатков: он стремился улучшить маневренность войск и сформировать гибкую структуру командования, наподобие французских армейских корпусов, но отсутствие необходимых финансовых средств лишило его возможности провести до начала войны обучение войск совместным действиям. Поэтому, хотя австрийская армия и вступила в войну 1809 года, разделенная на новые армейские корпуса, старшие командиры практически не имели опыта командования независимыми соединениями и все также не могли проявлять необходимую при таком принципе формирования войны инициативу.

По мере того как в течение 1808 года надвигалась угроза новой войны с Францией, в Австрии росла напряженность. Даже Карл вынужден был признать, что возобновление войны с Наполеоном, который теперь глубоко увяз в Испании, неизбежно. Однако после того как Карл еще раз проверил боеспособность армии, им вновь овладели прежние сомнения: он опять выразил мнение, что войска не готовы к возобновлению военного конфликта. Несмотря на колебания Карла и его неуверенность, император Франц назначил его главнокомандующим австрийскими войсками, и в этом качестве он возглавил армию в ходе ее наступления в Баварии в апреле 1809 года.Несмотря на свои предчувствия, Карл в начале кампании не выглядел слишком подавленным. Позднее он написал, что, несмотря на все испытания, некоторые полки австрийской армии были «полны боевого духа. Порядок, дисциплина и подвижность были выше, чем прежде».